Sant'Ilarione nacque intorno al 776 ed era figlio del panettiere dell'imperatore. A venti anni lasciò la sua famiglia e i suoi beni ed entrò nel monastero di Xerokopio a Bisanzio. In seguito  andò nel monastero di Dalmazio, dove ricevette l'ordinazione sacerdotale. Alla morte dell'igumeno, l'imperatore Niceforo I Logoteta (802-811) assieme al patriarca di Costantinopoli, lo designarono a succedergli. Governò il gregge di Cristo con virtù divina per otto anni.
Quando Leone l'Armeno si impadronì dello scettro imperiale ed operò per distruggere le Sante Icone, il Santo fu esiliato nel monastero di Cyclobium e poi fu mandato in un carcere militare. Sotto Michele balbuziente, diventato imperatore nel 820, il Santo fu liberato e protetto da una pia donna per sette anni. Il successivo imperatore Teofilo ordinò nuovamente di arrestare tutti i confessori della fede, per questo sant'Ilarione, dopo essere stato torturato, venne esiliato per otto anni nell'isola di Aphousia. Alla morte di Teofilo (842), l'imperatrice Teodora richiamò tutti i confessori esiliati e, nell'843, confermò l'ortodossia dell'esaltazione e della venerazione delle Sante Icone. Liberato, il Santo ritornò al suo monastero, dove morì nel 845.